Inicialmente, quando grávida, Carla participou de movimentos feministas, mas ela alega não ter ligação alguma com o grupo Femen (embora tenha participado de protestos do grupo e tenha sido identificada como fundadora e porta-voz do coletivo em reportagem da época)[10] ou mesmo ser feminista, inclusive explicando que a confusão se deve ao fato Sara Giromini, com quem ali ela protestava ser do grupo e não ter esclarecido os pontos que o movimento radical defendia, causando um rompimento das partes, que só viria a ser restabelecida quando Sara passasse a defender pautas mais conservadoras. Começou a trabalhar como gerente de projetos na empresa KPMG Consultoria em 2015, ano em que o movimento Nas Ruas ganhou notoriedade por causa dos protestos contra a presidente Dilma Rousseff. Zambelli tornou-se conhecida do grande público a partir das redes sociais, e passou a transitar mais pela Câmara dos Deputados. Ao longo de sua militância, se envolveu em alguns momentos conturbados. Em julho de 2016, o ministro do Supremo Ricardo Lewandowski se irritou com um boneco inflável gigante que fazia referência a ele, durante protesto organizado pelo grupo Nas Ruas. O Supremo Tribunal Federal enviou ofício ao diretor-geral da Polícia Federal, Leandro Daiello, pedindo que providências fossem tomadas contra os responsáveis pelo ato, citando Carla como suposta líder da manifestação. Em junho de 2017, Carla se envolveu em um conflito com Paulo Pimenta (PT-RS) ao acusá-lo de roubo. O vídeo em que o petista lhe dá voz de prisão foi publicado nas redes pela própria ativista, que chegou a ser encaminhada para a delegacia do Congresso. O deputado petista, contudo, não formalizou nenhuma queixa contra ela. Nas eleições de 2018, foi eleita deputada federal pelo PSL.[18][19] Afirmou que sua linha de atuação na Câmara dos Deputados continuará sendo o combate à corrupção. De acordo com Zambelli, isso será feito por meio de três pilares: "menos Estado, mais justiça e educação de verdade".

Em 2019, foi convidada a viajar para China, a fim de conhecer o novo sistema de reconhecimento facial produzido pelos chineses.
No dia 25 de agosto de 2022 foi eleita melhor deputada pelo público na categoria "Melhores na Câmara", no prêmio Congresso em Foco.
Em 2 de outubro de 2022, foi reeleita deputada federal, sendo segundo mais votado do estado de São Paulo, e terceiro mais votado do país.